Richard Castle é um dos autores de livros de crimes mais bem-sucedidos do mundo. Mas quando seu estilo de vida de estrela de rock não é suficiente, este bad boy encontra a bela e inteligente detetive Kate Beckett.
Na continuação do primeiro episódio da temporada, Beckett quer fazer de tudo para salvar a vida de seu noivo. Até mesmo interferir no governo americano.
Com Beckett ainda em Washington, Castle e os rapazes investigam o assassinato de um ex-astro mirim, Charlie Reynolds, que teve sua ascensão para a fama interpretando um nerd numa comédia adolescente do começo dos anos 1990. Mas o caso se torna mais misterioso, quando as agentes Beckett e McCord chegam de Washington e tomam a investigação para si, criando uma tensão competitiva na delegacia. Mas por que a morte de um ator liquidado precisa de uma investigação federal? Qualquer que seja a razão, Beckett e McCord não podem compartilhá-la. Enquanto isso, Castle vira rival de um novo rosto na delegacia: o detetive Frank "Sully" Sullivan.
Uma desesperada jovem suspeita de assassinato, Emma Briggs, faz reféns à mira de uma arma e, depois, misteriosamente insiste que apenas vai negociar a rendição com uma pessoa: Richard Castle.
Castle e Beckett investigam o assassinato bizarro de uma jovem mulher que foi encontrada numa posição ritualística. Quando a equipe encontra uma coleção de estranhos símbolos no seu apartamento e o principal suspeito acaba por ser um monge misterioso, Castle começa a se convencer de que eles se depararam com uma conspiração estilo "O Código Da Vinci". Enquanto isso, Castle tenta aceitar o fato de que Alexis e Pi estão morando juntos.
Alexis pede a ajuda de Castle para provar a inocência de um preso no corredor da morte 72 horas antes da execução, mas eles descobrem um segredo que pode selar o destino do homem.
Quando uma terapeuta de relacionamentos bastante conhecida é assassinada, parece que foi morta devido aos segredos que ela sabia a respeito de seus clientes poderosos e da elite.
Quando Castle e Beckett descobrem que a vítima de um prédio em chamas foi, na verdade, baleada até morrer, eles seguem a pista de um incendiário que se tornou assassino.
O assassinato de uma garota malvada do colégio leva Castle de volta a uma escola onde estudou, onde ele fica tonto ao saber que a evidência aponta para um ator surpreendente - uma adolescente telecinética.
Beckett é solicitada para ajudar em uma investigação da Narcóticos; quando uma operação secreta de rotina dá errado, Beckett se depara com um homem perigoso do submundo de Nova York.
Quando uma dançarina de ballet é misteriosamente assassinada, a investigação de Castle e Beckett de sua vida secreta revela evidências de que ela foi morta por um ninja, e agora esse ninja está atrás deles.
Uma investigação de assassinato de um negociante de Wall Street dá uma reviravolta chocante quando Beckett e Castle descobrem que a irmã distante de Gates está envolvida.
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